基于中子活化的γ能谱分析
Arutoria 2021-6-1原创 核技术与仪器科创茶话
关键词
中子活化γ能谱分析能谱仪

中子活化技术在国内业余爱好领域尚不多见,但早在2010年Carl Willis和Jon Rosenstiel就已经展开了基于isotopic neutron source和HPGe的中子活化的工作,并将结果发布在其个人网站及学术论坛上。直到2020年,中子活化技术在XXXXXXXXt仍然是一个热门的话题,Mark Rowley也试着使用IEC和NaI:Tl完成与Carl相似的工作,并取得了一定的成果

中子活化即通过中子辐照的方式,让样品具有放射性,具体过程为样品原子核俘获中子后,迅速释放出γ、p、e、α等粒子,形成活化产物核,中子活化广泛的用于对样品元素进行定性定量分析(中子活化分析)和放射性同位素的生产

毫无疑问的,基于中子活化的γ能谱分析是对γ能谱仪综合性能的考验,不仅是对于能谱分辨率,对信噪比、峰总比、峰康比、灵敏度都具有较高的要求,在某些特定情况,还需要使用低本底铅室辅助测量

本文所使用的中子辐照环境为热能区至4.5Mev呈Maxwell分布的谱中子

He3中子正比管计数能谱(非中子谱),LND25169

20210601_111118.jpg 20210601_111016_mh1622519377103.jpg

本文所使用的γ能谱仪为Amptek能谱分析系统,SCIONIX HOLLAND 3×3inch NaI:Tl,Amptek 8000A MCA

20210203_000633.jpg

对于Cs137,FWHM为39kev@661.6kev,分辨率为5.89% 

mmexport1622517725447.png

对于Co60,FWHM为50kev@1.17Mev,分辨率为4.27%

mmexport1622517723446.png

1.锰(Mn)的中子活化

自然界中Mn55的同位素丰度达到了100%,对于Mn55,有中子辐射俘获:Mn55(n,γ)Mn56,热中子截面σ=13.36b,这一反应截面较高,因此广泛的用于铁基样品中锰含量的测量。

Mn56会释放多种能量的γ射线,其中846.7638kev强度最高,达到98.85%,在γ能谱中最容易观察到,其次1810.726kev(26.9%),2113.092kev(14.2%)在样品活度较高时也可以明显看到。Mn56半衰期仅为2.5789h,根据饱和因子算式,辐照18.06h活度即可达到饱和,辐照7.74h时即可达到饱和活度的近70%

辐照t=3T1/2

mmexport1622121612542.png

仅3个半衰期的照射,位于846kev的高峰就已经非常明显、突出,高能区位于1810kev、2113kev的peak也可以清晰的看到。此外还有位于2523kev附近的高能峰存在,暂时猜测来自于Mn56

辐照t=9T1/2 Background Subtracted

mmexport1622280484786.png

此时Mn56的活度已经达到了饱和,为了使峰识别更容易进行,对本底进行了等时积分,然后将两能谱相减,得到一张扣除本底的能谱。此时846kev处全能峰的峰总比显著提高,在其左侧可以看到明显的compton平台和compton边。高能区来自于K40 1460.82kev的高峰被减去,来自于Mn56 1810kev、2113kev两道峰变得更为明显。在减去本底后,之前猜测为Mn56 2523kev的高峰消失,因此推断此峰来自于本底钍(4n)系的2614.551kev(Tl208)

2.铟(In)的中子活化

自然界中存在的铟有两种同位素,4.29%的稳定核In113和95.71%的β放射性核素In115(T1/2=4.41E+14a)。

在受到热中子辐照时,主要发生的是In115(n,γ)In116m1/In116m2这一反应,热中子俘获截面高达202b

Screenshot_20210530-183638_Chrome.jpg

铟广泛的用于中子活化探测器和铟活化法中子注量率测量,对热能区中子,共振能区中子有极高的灵敏度,对快中子灵敏度较低,在IEC制作的爱好者群体中,“铟活化法”具有最高的受欢迎度(特别是在国内)。

In115的活化产物In116m1是最容易在γ能谱中看到的,其半衰期为54.29min,因此短暂的照射即可累积较高的活度。在γ射线能量上,In116m1射出的γ射线种类较多,能量覆盖面积广泛,且峰峰之间都保持着足够低分辨率探测器分辨的距离。

辐照t=5T1/2

mmexport1622454127550.png

考虑到In115的俘获截面较高,仅照射5个半衰期即可达到一个可观的产出活度。谱图中416kev、1097kev、1293kev处的高峰非常明显,高能端也可以清楚的看到四个高能峰,位于2390kev处的peak为1097kev和1293kev的和峰(在闪烁体分辨时间内同时有两个γ射线进入灵敏区,则在谱图中会出现一个位于这两个γ射线全能峰能量叠加处的和峰)(这一信息通过对照IAEA标准谱得知)

Background Subtracted

mmexport1622454125784.png

依然是喜闻乐见的本底谱相减算法,扣除本底之后138kev、355kev处的低能峰也明显的显露出来

IAEA In116m1 (标准谱参考)

Screenshot_20210531-170624_QQ.jpg

3.铜(Cu)的中子活化

自然界中的铜分为Cu63(69.15%)和Cu65(30.85%)两种,在接受热中子照射后,二者皆会发生中子辐射俘获,Cu63(n,γ)Cu64,σ=4.5b,Cu65(n,γ)Cu66,σ=2.17b。其中Cu66的半衰期仅为5.12min,在辐照、冷却后几乎就消失殆尽了,而Cu64半衰期长达12.701h,显然是γ能谱观测最好的选择。但是Cu64仅会发射一种能量为1345.77kev的γ,且强度仅为0.475%,几乎无法观测到,那么Cu64的γ能谱是在观测什么?这里先留个悬念——

辐照t=2T1/2(Cu64)

mmexport1622431704588.png

考虑到Cu64半衰期太长,仅照射两个半衰期就将其取出,不出所料1345.77kev附近什么都没有。但是511kev处却有一个显著的peak,如果对“511kevγ”这个数值敏感,很容易就会想到Annihilation Radiation (一正一负两个电子湮灭,发射出两个方向相反、能量各为0.511MeV的光子)

实际上Cu64是一个典型的正电子发射核素,有61.5%的概率以发生EC或射出一个正电子的方式衰变。正电子在行进过程中与介质作用损失全部能量,然后与介质的壳层电子碰撞发生湮灭,发射两个511kev的光子

Background Subtracted(t样:tback=5:4)

mmexport1622431698798.png

由于积分时间短,计数率低,为了确保谱的平滑程度仅取积分样品4/5的时间积分本底进行相减

4.碘(I)的中子活化

自然界中只有唯一一种碘的同位素I127,在接受热中子照射后发生俘获I127(n,γ)I128,σ=6.15b,在I128的γ能谱中,442.901kev的γ最为明显,强度达到了12.61%

辐照t=6T1/2

mmexport1622466329525.png

由于442kev的位置本底产生的信号较高,以至于目标峰不是十分明显,遂准备本底相减

Background Subtracted(t样:tback=8:7)

mmexport1622466268057.png

5.铝(Al)的中子活化

自然界的铝只有Al27一种,在接受谱中子辐照时会发生下列两种反应,一种是基于快中子的Al27(n,p)Mg27,σ≈0.05b,一种是基于热中子的Al27(n,γ)Al28,σ=0.2b,两种反应的截面都非常小,因此铝的活化难度相当大。

Screenshot_20210530-184347_Chrome.jpg Screenshot_20210530-184402_Chrome.jpg

不仅如此,Al28的半衰期仅为2.245min,无法进行长时间计数,为了获得更好的计数,我使用了照射47min(使Mg27接近饱和,Al28饱和),测量4.5min,照射11min(使Al28饱和),测量4.5min,照射11min(同理),测量4.5min的连续照射-测量法,最后得到的能谱是三次测量叠加的能谱。

辐照t=3×270s

mmexport1622470790237.png

经过一番操作,终于在1778.99kev处看到了来自于Al28的全能峰,峰高一言难尽。

但是Mg27 843.76kev的全能峰却未能发现,遂积分本底进一步寻找。

样品谱+本底谱

mmexport1622471055626_mh1622471259549.jpg

绿线为样品谱,彩色实心区域为本底谱,由于差距甚微相减效果极差,只能同时放出样品谱和本底谱进行比较,最终发现除1778kev外另有一处异常凸起,刻度能量后确定能量在841kev,这一凸起应当来自于Mg27。这种解谱方式过于牵强,结果不一定准确且不具有信服力,故意义不大,对于Al的活化还需使用性能更优秀的探测器。

本次活化的活化产物皆为短寿命核素,半衰期均不超过12h,且在制样过程中均使用了密封包装确保样品不泄露。实验过程中具有完善的防护措施与严密辐射剂量监控以确保操作者的人身安全和避免对环境的沾染。所有样品在经历三个半衰期后产生的辐射剂量均在本底辐射剂量之下,已妥善处理,未发生扩散。

20210601_113724.jpg 20210601_113453.jpg

[修改于 5 个月前 - 2021-06-02 01:05:28]

来自:仪器与装备 / 核技术与仪器科创广场 / 科创茶话动手实践:实验报导
 
8
Arutoria 作者
4个月28天前
1楼

6.锑(Sb)的中子活化

自然界中的锑有Sb121(57.21%)和Sb123(42.97%)两种,在接受慢中子照射后二者分别会发生辐射俘获:Sb121(n,γ)Sb122,σ=5.77b,Sb123(n,γ)Sb124,σ=3.91b。其中Sb124半衰期长达60.2d,若想照射至活度饱和需要照射超过一年的时间,因此不做考虑。Sb122半衰期为2.7238d相对较短,照射1-2周即可达到饱和活度

Screenshot_20210530-184308_Chrome.jpg

辐照t=36h

mmexport1622616999483.png

Background Subtracted

mmexport1622617002028.png

仅仅照射了约0.5个半衰期,来自于Sb122 564.24kev的peak就已经显现出来,但遗憾的是其他的峰并未发现,仍需继续活化。

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twz562
4个月26天前
2楼

这个碘化钠分辨率不错

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超密度氢
4个月24天前
3楼

identifinder和MCA8000A好评

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Arutoria作者
4个月24天前 修改于 4个月24天前
4楼

(接上文)

辐照t=2T1/2

mmexport1622958770448.png

Background Subtracted

mmexport1622958772288.png

经过两个半衰期(近130h)的照射,Sb122的活度产额已经达到了饱和活度的60%以上。与上文照射36h的光谱对比可以见得,562kev处全能峰的相对峰高已经显著提高,在全谱体现出了良好的峰总比。

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Arutoria作者
4个月22天前
5楼

7.铕(Eu)的中子活化

自然界中的铕分为Eu151(47.81%)、Eu153(52.19%)两种,其中Eu153为稳定核素,而Eu151为α放射性核素,半衰期为1.7E+18a。在接受中子辐照后,应当有Eu151(n,γ)Eu152,Eu153(n,γ)Eu154两种中子辐射俘获反应发生。

铕的活化产物之一Eu152(T1/2=13.517a)在能谱分析中具有重要价值,它的全能峰数量多且覆盖能量范围广泛(344.2785kev~1299.142kev),特别适合HPGe、Ge(Li)等高分辨率探测器的能量刻度。

由于铕152(T1/2=13.517a)和铕154(T1/2=8.601a)的半衰期很长,所以二者主要在反应堆高中子通量的孔道中长期照射进行生产。

然而今天将数日前照射的铕样品取出时,意外的引发了临近的como170强烈报警(βγ计数率超过100cps),遂将样品送入谱仪分析。

mmexport1623055198961.png

Background Subtracted

mmexport1623055214770.png

经过2400s的积分后,在40kev处、122kev处、344kev处、842kev处、963kev处、1461kev处发现明显的高峰。

由核素库识别后得出结论以下结论:其中122kev、842kev、963kev为Eu152m β+衰变产生的全能峰,344kev为Eu152m β-衰变产生的全能峰,39kev-42kev则来自于Eu152m子体:Gd152(β-)和Sm152(β+)的Kα1和Kα2特征X射线峰,1460kev为本底K40产生的全能峰。

因此得出结论,活化产物核为铕152的一种同质异能素铕152m(Eu152m),Eu152m半衰期仅9.3116h,因此可以在短期照射中大量产生。

IAEA标准Eu152m NaI(Tl)γ能谱用于参考

Screenshot_20210521-110903_QQ.jpg

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Arutoria作者
4个月20天前 修改于 4个月20天前
6楼

(接上文)

辐照t>7T1/2 Background Subtracted

mmexport1623227041646.png

此时活化产物活度已经达到饱和,积分3000s,可以看到相对于未饱和时,特征X射线峰的相对强度显著增强。

y轴方向放大

mmexport1623227047191.png

在高能端,1389kev(0.82%)、1314kev(0.93%)两个低强度峰也可以被观察到了,但遗憾的是以碘化钠闪烁体的分辨率并不足以将这两个临近峰分开。

Eu152m具有相对较长的半衰期(T1/2=9.3116h),产生的γ射线种类较多,在100kev~1MeV的范围内分布较为均匀,且两峰间有足够的间隔利于碘化钠等低分辨率能谱仪的分辨,可作为能量刻度源的一种选择。


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虎哥
2个月19天前
7楼

不会是用的静电约束聚变源吧,看起来效果好得很啊😂

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Arutoria作者
2个月13天前 修改于 2个月13天前
8楼
引用虎哥发表于7楼的内容
不会是用的静电约束聚变源吧,看起来效果好得很啊😂。

以IEC产生的中子通量,对一些俘获截面并不是很小且活化核半衰期短暂的原子核进行活化是完全足够的,且效果拔萃

但大多数自制IEC装置的单次运行时间都因为种种原因(如电源过热、网格过热、剂量率过高需时间防护等)而较为短暂,再考虑到若想获得可观的活度产额需要进行3T1/2以上的持续照射,所以对于一些活化核半衰期较长的原子核很难取得良好的效果

Screenshot_20210521-114339_Baidu.jpg

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