用KC761b分辨未知闪烁体内嵌源
巨大橘子2024/03/10原创 核技术与核仪器物理 IP:上海

其实这事儿算是刚刚才想起来,另外多亏了761长时间使用比较方便,不然我还是懒得拿出来测

大约一年之前收到了一块有趣的2寸碘化钠闪烁体,如下图:

IMG_20230325_143729.jpg IMG_20230325_142338.jpg

可以看到与普通闪烁体封装不同,里面有一个金属纽扣,我当时就意识到这应该是一块内置稳谱刻度源的闪烁体,于是立刻下单,价格实惠,卖家还送了个看起来挺不错的盒子。

一般来说,这类闪烁体多用于地矿测井等对全谱要求不高,仅对个别能量范围感兴趣的领域,所以刻度能量只需要避开感兴趣的区域即可;另外还分为外置和内置两种办法,这方面不多赘述,内置源大多利用了一些核素的α峰,这类源直接贴合在闪烁体上,直接用α粒子激发而没有衰减,核素常选用241Am和239Pu,现在只剩241Am在用了。

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注:由于X/γ与α粒子在同一种闪烁体里有不同的效率,以γ校准的能量并不能直接得出α粒子的能量,因此上图仅γ能量有效,α仅为“等效”能量。

当时拿来试了试,分辨率凑合,果不其然,在高能区出现了一大坨α峰(为什么是“坨”?当时埋了个伏笔,后面要用

从图里可以看出来,整坨α峰大约不到800计数/s,由于这个源是紧贴在闪烁体上,可以认为这就是2pi效率的计数,那么里面的总体α活度也就1500Bq左右

那之后这只碘化钠被我雪藏了一年,中间把上边打的谱图翻出来看过,也考虑过从α谱的“两个峰”的比例出发,但很可惜,几乎所有范围内的α核素都是能量最大的α粒子数量也最多,不会出现高能出现一个小峰的情况,当时也就不了了之了。

年前拿到了761b,因为分辨率已经和正儿八经的便携式能谱仪相当,之后拿来测了不少东西,突然想起还有这么个事儿,于是就有了这个帖子。

测之,这个闪烁体的内置源非常弱(不到淘宝烟感的1/10),在相当长的时间内积分也难以看到需要的峰,并且这类源放出的光子又积聚在低能段,被环境的本底淹没的彻彻底底,这时候就可以使用一点761的内置功能:本底扣除(BKG)。

761的本底扣除使用前需要先得到一个“本底”,程序内要求单个谱达到100kcts即可,使761开始积分,待到总计数>100kcts,按TRACE-ADV-BKG,即可保存一个默认的“本底”;保存好之后,重新打谱,待到谱形连贯(依旧是推荐>100kcts),按TRACE-ADV-DBKG ON,即可得到扣除了之前所测本底的谱形。

打本底谱用了约一个小时,又一个小时之后扣除本底,得到了如下谱图:

IMG_20240309_223844.jpg

很好,一眼241Am,26keV和59keV峰清清楚楚,毫无偏差。

至于前面的NpLx部分,由于源片是金属衬底,很可能是被滤过了,至于怎么就滤过到现在显示的这个26keV+59keV的效果,后面依然是个用到的伏笔

故事到这当然还没有结束,有一些问题还没有解决,做事也该尽量严谨一点,那么,为什么之前看到的α峰有一个高能小峰?

查询常见核素,尤其是上文从文献中锁定的两个核素的的α衰变能量分支可知,这些核素放出α粒子的能量的规律都是高能量的粒子占的比例也多,也就是靠右边的峰面积应该比左面的峰面积还要大才对,这和实测的情况是对不上的

看来还有必要探究下去,之前依靠761b的本底扣除,已经知道了这个源中必定有241Am的存在,那么这就是一个锚定的前置条件,此外,烟感因为简单易得,也会让人感觉到不对:α活度约1500Bq,是淘宝烟感的1/20,但是平时用于校准的烟感就算示数÷20,也会有相当明显的起伏才对,那我缺的γ这块谁给我补啊

拿出烟感,打谱:

IMG_20240310_223839.jpg

正常烟感的谱图,可以看到NpLx十分突出,26keV的γ峰几乎被吞没了。

闪烁体内置的源打出来只有26keV而没有NpLx,这点其实可以理解,毕竟看得到内置源本身就是钢底(为什么不是钨或者铅?首先是笔者有过收藏化学元素单质的前科,人眼XRF看着不像,不过主要还是因为26keV峰还看得到,换铅或钨就肯定看不到了),所以应该是这层衬底将射线过滤导致的,那么这时候可以为烟感模拟一下滤过的场景:

IMG_20240309_225906.jpg

在用了一些薄不锈钢片和钢直尺过滤后,果然验证了之前的想法,现在看起来和之前本底扣除的结果比较像了。

有了相似的条件,就该试着定量一点分析,kc761b没有内置ROI功能,不过允许能谱数据导出计算,只是需要自己留意积分时间,目前似乎还没有设置这方面的功能。

这里用的烟感是挑选过的,活度可大约认为是0.8μCi(29.6kBq),实际当时那一批的活度浮动不超过±20%,还凑合。

将滤过后的烟感放在与闪烁体内置源同样的位置,闪烁体是铝壳,很容易通过x射线判断NaI晶体边界,该α源贴合在晶体表面,因此可以比较方便地判断活性区位置。

结果:以29.6kBq的烟感做基准,测得闪烁体内置源的241Am活度约118Bq,与通过内置α活度测得的~1500Bq大相径庭。

这个时候,就可以把前面的一个伏笔捞回来了:那坨α峰。

之前也提到过,这些α核素是不会产生这么诡异的高能小峰的,所以仅根据这个特征无法判断是什么核素,事实上,是根本找不到这个特征的核素,所以当时的无解是出于思维惯性:源中只含有一种核素

如果不止一种α核素,那么是不是前面的问题都能解决?看起来可能性还真不小,综合起来考虑,241Am的α能量是5.443和5.499MeV,239Pu的α能量是5.106、5.144和5.157MeV,也就是说241Am的含量刚好和这坨高能小α峰相对应,由此可以做出推断:其实这是Pu和Am的混合源,这就可以解释α谱和测得活度的全部疑点。

事情到此还没有完事大吉,这个推断又会引出一个疑问,那就是也没有说把两种核素混合一块用的说法啊?

而关于这点,其实靠一个小科普就能解决:239Pu作为α刻度源在科学领域广为应用,而在人们的生活中,更多则是谈钚色变,这是由于它还是一种臭名昭著的核材料,不过不是所有的钚都能拿来做原子弹的,它本身还分几个等级,其中尤为重要的是236Pu和241Pu的含量,这两者比较容易自发裂变,是239Pu中的“杂质”,但又由于生产工艺而无法完全避免,含有过多杂质同位素的Pu会提前开始链式反应,无法作为武器原料,所以叫做“工业级钚”。

苏联是使用这类工业级钚的大头,他们甚至生产了使用钚的烟感,这里放一个国外老哥测定苏联烟感成分的链接,比本帖要严谨得多,设备也先进得多:XXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXX/2017/02/07/analysis-of-soviet-smoke-detector-plutonium/

苏联人用了相当多的这类烟感,而且含量远大于今天人畜无害的豁免小烟感,所以走私十分严重,但由于同位素含量不能满足条件以及总用量实在太多,到现在也没人搞出来事情,不得不说这是一件好事。

话说回正题,看过上面的文章,可以发现其实工业级Pu中含有相当量的241Pu,那和本贴有什么联系呢?这是由于241Pu会以14.33年的半衰期蜕变为241Am,这就能理解为什么工业钚甚至于本帖中的Pu首先测到的是放出光子更多的241Am了,而Pu同位素本身是几乎不放出γ射线的。

补充一下,240Pu的α能量几乎和239Pu差不多,因此也等效贡献了239Pu的活度,而可以与241Am分开,238Pu则是几乎与241Am一致,只是往往含量较低。

到此本帖的内容就告一段落了,实际上并没有针对Pu本身提出实质性的证据,所以结论至此仅仅是高度怀疑,这也算是伴随着kc761推广能谱分析法的一个小小的抛砖引玉吧。

PS:后面如果有什么好办法还是要试试的,也许靠带低本底屏蔽室的HPGe真能测到直接来自某些核素的γ射线呢?




[修改于 1个月10天前 - 2024/03/11 15:16:34]

来自:物理高能技术 / 核技术与核仪器数理化 / 物理动手实践:实验报导
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~~空空如也
巨大橘子 作者
1个月11天前 IP:上海
930194

一点笔误:KC761b的本底扣除功能要求总计数达到100kcts而不是100kcps,写顺手了(

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