一、简介
六硝基六氮杂异伍兹烷(cl-20/HNIW)
分子式:C₆H₆N₁₂O₁₂
性能对比
二、名称缩写
HBIW------六苄基六氮杂异伍兹烷
TADBIW--四乙酰基二苄基六氮杂异伍兹烷
TAIW-------四乙酰基六氮杂异伍兹烷
HAIW------六乙酰基六氮杂异伍兹烷
TADFIW--四乙酰基二甲酰基六氮杂异伍兹烷
HNIW------六硝基六氮杂异伍兹烷
三、路线选择
现在合成HNIW的主流路线
①HBIW→TADBIW→TAIW→HNIW
②HBIW→TADBIW→HAIW→HNIW
③HBIW→TADBIW→TADFIW→HNW
区别在于前体三的不同,也就是硝解前一步的中间体,下面分析。
①TAIW-有两个游离的氨基,硝酸环境中,氨基可能会质子化成铵盐,很难难被硝化,且氨基本身非常容易被氧化,导致骨架破坏产率低下。
②HAIW-后两个乙酰基的位阻大,容易停留在部分乙酰化的阶段,生成五乙酰基一氨基之类的副产物,不过此前体很好硝解。
③TADFIW-后两个甲酰基比乙酰基好上得多,但是在后续硝解过程中可能会硝解不完全,生成五硝基一甲酰基六氮杂异伍兹烷杂质。
综合考虑选择路线③
合成路线
①苄胺与乙酰胺缩合环化得到HBIW
#得到的笼形结构的HBIW并不能直接进行硝解,六个苄基的化学环境不同,反应活性存在差异,无法一次性移除,最重要对是如果强行进行硝解,会破坏笼形骨架,分解重排,生成小分子产物,所以必须把苄基换成其他比较好硝解的保护基。
②HBIW配合钯碳催化剂在氢气环境中进行氢解脱苄反应,生成TADBIW。
#乙酰基会优先选择位阻小的四个苄基,在上了四个乙酰基后,会因为位阻太大反应速率会特别缓慢,故分两步氢解。
③TADBIW再在甲酸与氢气环境中进行第二次氢解脱苄得到TADFIW。
#使用了甲酸为介质和酰化试剂,因为TADBIW比HBIW稳定,甲酸提供了不能一开始就提供在HBIW上的的酸性,有助于活化反应位点,且甲酰基相对于乙酰基为阻更小,反应容易发生。
④TADFIW硝硫混酸中进行硝解得到HNIW。
四、实验部分
浏览这段内容需要 1 学术分内容已隐藏产物点燃/加热。
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观察加热与点燃均有些许残留。
对照文献中的说法,现象一致。
7.tlc分析
产物溶解于丙酮,展开剂石油醚-乙酸乙酯4-1。
左边是没点好的不用管,右边有两个点,上面是产物,下面有一个淡淡的点为杂质点,杂质为五硝基一甲酰基六氮杂异伍兹烷。
8.纯化
浏览这段内容需要 1 学术分内容已隐藏tlc分析纯化产物
左边为纯化前,右边纯化后,只有一个点,杂质点完全去除。
9.核磁共振
核磁由211336同学代打
p1为核磁氢谱
p2为不去耦碳谱
p3为去耦碳谱
0处为内标物质
2.5处为DMSO
3.37处为水
8处为HNIW,两种化学环境的氢积分面积比为1-2,确定产品为HNIW。
左边五组峰为DMSO的,不去耦碳谱两种环境碳封正好异裂成四组,就只存在CH,没有甲酰基的存在。
10.转晶
HINW共有五种晶形,常见有四种,α,β,γ,ε,分别对应下图四种同分异构体
下图是各晶形参数性能对比
不难看出ε晶形是最稳定,密度最高的,所以选择ε晶形进行转晶。
取15gHNIW溶于38ml乙酸乙酯中,然后滴入114ml己烷中,控温60ºc,转速550rpm。
滴完后搅拌一段时间抽滤,有部分产物在溶液里,滤液保留回收。
干燥产物质感类似RDX。
用显微镜观察未找到单晶,均形成了晶簇。
下面是滤液自然挥发析出的单晶。
对比上图挥发溶剂得到的大部分是γ晶形。
四、结语
本文合成了HNIW,并对其表征与测试,也成功验证了氢解条件改变的试验。最后也感谢CUBE同学在实验过程中提出了许多指导性的建议,还有KCoNAT同学试验的8mm直径ssrt测试,以及211336同学帮忙打核磁 。
2025·9·21