注:本文中所有Ph表示苯基C6H5~,Ac是乙酰基CH3CO~,Bz表示苯甲酰基PhCO~,Bn表示苄基PhCH2~,Et表示乙基C2H5,Me表示甲基CH3,Tol表示对甲基苯基p-CH3C6H4~,Tos或Ts表示对甲基苯磺酰基p-CH3C6H4SO2~,EA表示乙酸乙酯EtOAc
本文主要包括实验操作细节、实验记录表格、反应物及产物理化性质等。反应机理、杂质分析、产物的性质及应用请见上一篇文章:
2,4,6-三苯基吡喃盐的制备实验操作,机理讲解和杂质分析——原理讲解部分
本实验的操作完全可以复现,本文是复制下来可供打印,方便做实验时查阅的实验报告。实验记录照片在文章末尾。
本实验是几十克级(0.1mol级)大规模制备,不是小量制备,需要准备足够大的反应容器、抽滤和干燥装置。
文章讲的有点啰嗦和废话,省流版在评论区:
一、实验原理
1,3,5-三苯基-1,5-戊二酮可用于制备2,4,6-三苯基吡喃正离子的盐:(其中Tr表示三苯甲基)
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本实验的脱氢试剂选择查耳酮(苯亚甲基苯乙酮),理由看上篇文章
反应机理示意图如下(detailed-mechanism请见上一篇文章):
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选用路易斯酸三氟化硼·乙醚络合物,或者其它BF3络合物时,合成操作极为简洁:90℃搅拌2h,乙酸乙酯沉淀,抽滤,乙酸乙酯洗涤即可,但是可能会有少量BF3气体挥发。
这里我们选择了用了常见、廉价的无水质子强酸(浓硫酸、甲磺酸等)作为反应物;以及适当的有机溶剂回流3h,冷却后加入HBF4/HPF6/HClO4溶液将产物阳离子沉淀分离出来;或者直接加乙酸乙酯、丙酮、乙醚等沉淀剂把硫酸氢盐、甲磺酸盐沉淀出来。
沉淀剂不推荐用对光、氧化剂敏感,容易被不可逆破坏的阴离子;一般在弱亲核性阴离子中选取(看链接的五-3-(1)-①部分)。
水溶性杂质用水、甲醇洗即可被除去;油溶性杂质种类多,但是用DCM/己烷混合液洗涤、打浆可以一并除去。
产物不易溶于极性过低的溶剂:环己烷、乙酸乙酯等;也不易溶于极性过强的溶剂:水、甲醇等
但是极易溶于偶极非质子溶剂:乙腈、DMF等。在乙醇中溶解度也不低
不要用这些良溶剂处理产物,否则得到的溶液粘稠难以抽滤。并且产物作为光催化剂,见到一点点光就会破坏溶剂,并生成血红色物质,疑似吡喃盐正离子和吡喃自由基的电荷转移复合物。因此实验全过程应尽可能避光。
血红色物质也可能疑似是2,4,6-三苯基-3-苄基吡喃盐(查耳酮的二聚歧化产物),详见:2,4,6-三苯基吡喃盐的制备——原理的杂质分析部分;或者看苯亚甲基苯乙酮(查耳酮)的制备
也不要使用碱性溶剂和对酸敏感的溶剂(例如叔丁醇、MTBE)处理产物;如果要用MTBE,需要在质子酸、裸露的硬路易斯酸除干净后使用。
纯化2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐产物的最佳方法是用丙酮重结晶,重结晶产物是荧光黄色,文章第八部分会展示图片。
或者用DCM/己烷混合液打浆,DCM的作用是①溶解血红色杂质,确保吡喃盐色泽纯正②溶解黏性杂质,阻止固体黏连结块③溶解焦油,除去焦油味。己烷/环己烷/石油醚的作用是降低产物溶解度,并溶解部分非极性杂质。
也可以尝试用冰乙酸重结晶。
或者EA打浆,但是不如前面几种方法好,还可能有不少溶解损失。
二、实验所需药品和器材
1. 所需试剂:
反应底物:自制1,3,5-三苯基-1,5-戊二酮;自制或购买的苯亚甲基苯乙酮(查耳酮)
反应溶剂(任选一种):冰乙酸、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯等(推荐冰乙酸,廉价易得且与其它溶剂互溶性好)
无水质子强酸(任选一种):浓硫酸H2SO4、甲磺酸CH3SO3H
沉淀剂(任选一种):40%以上浓度HBF4;70%高氯酸HClO4;60%氟磷酸HPF6
其它溶剂:正己烷/环己烷/石油醚(用于打浆)、乙腈(用于洗仪器上的产物)、二氯甲烷(用于洗仪器上的焦油)等等
冰块、碎冰+冷却剂;
应急用品:
5%碳酸氢钠溶液(用于处理不慎接触浓硫酸、甲磺酸等强酸)。
氢氧化镁/碱式碳酸镁/碳酸镁悬浊液(用于处理不慎接触氟硼酸、氟磷酸,但是直接用水洗掉也没事。其它用于处理氢氟酸接触的试剂也可以,例如醋酸钙溶液、葡萄糖酸钙溶液;这些处理试剂应室温或低温,温度不宜过高)
2. 所需仪器及耗材:
基本仪器:加料漏斗(可有可无)、0℃~200℃温度计,玻璃棒,蒸馏水洗瓶;磁力搅拌子+加热磁力搅拌器(或加热设备+玻璃棒),可用更大的烧杯等代替),磁棒(用于吸取磁搅转子,可用塑料包裹的磁铁代替);玻璃胶头滴管、塑料滴管;刮刀,塑料药勺(足量)、计时器(测量回流时间)、最小分度值为0.01g的天平、称量纸
容器及量具:250mL锥形瓶,50mL量筒×2、25mL量筒、10mL量筒、300~500mL烧杯,1L烧杯,200~250mL聚丙烯(PP)塑料杯;水槽(冷却用,面积和深度应保证能充分冷却300~500mL烧杯;
防具:隔热手套(粗棉纱即可),防腐蚀手套(丁腈、橡胶、乳胶、塑料等均可),护目镜,口罩(可有可无)
回流装置:冷凝管(推荐直形或球形、口径应与250mL锥形瓶匹配;若有刺形分馏柱更好)、橡胶管、橡胶帽
固定装置:铁架台、十字夹、小型瓶夹、大型瓶夹、塑料夹(可有可无)
通风装置(可有可无):小电风扇、抽气泵,排气管道
抽滤装置:8~10cm口径布氏漏斗、定性滤纸、抽滤瓶、胶管、抽滤泵
干燥保存:标签纸、自封袋(足量、有大有小)、红外灯、表面皿(或培养皿等,足量,每个面积需要足够大,直径最好15cm以上)。
三、主要试剂和产物的物理性质
名称 | 分子量/(g/mol) | 性状 | 熔点 | 沸点 |
|---|
|
苯甲醛 | 106.12 | 无色苦杏仁味液体 | -26℃ | 178.1℃ |
苯乙酮 | 120.15 | 无色晶体或浅黄色油状液体 | 19.7℃ | 202.3℃ |
苯亚甲基苯乙酮 | 208.26 | 淡黄色棱状晶体 | 58℃ | 345~348℃ |
β-苯基苯丙酮 | 210.27 | 白色叶状晶体 | 70~72℃ | 352.7℃ |
1,3,5-三苯基-1,5-戊二酮 | 328.41 | 白色粉末 | 85℃ | 509.4ºC |
三苯甲醇 | 260.33 | 白色粉末 | 160℃ | 380℃ |
三苯甲烷 | 244.33 | 白色粉末 | 94℃ | 358~359℃ |
碳酸二甲酯 | 90.078 | 略带香味的 无色液体 | 4℃ | 90.3℃ |
碳酸二乙酯 | 118.13 | 有特殊香味的 无色液体 | -43℃ | 126~128℃ |
甲磺酸 | 96.106 | 无色液体 | 19℃ | 167℃ |
98.3%硫酸 | 98.078 | 无色油状液体 | 0.8℃ | 337℃ |
48%氟硼酸 | 87.81 | 无色液体 | -90℃ | 130℃ |
60%氟磷酸 | 145.972 | 无色液体 | 10℃ | |
72.4%高氯酸 | 100.46 | 无色爆炸性液体 | -17℃ | 203℃ |
氢氧化钠固体 | 40.00 | 白色粒状固体 | 318.4℃ | 1388℃ |
水 | 18.0153 | 无色液体 | 0℃ | 99.97℃ |
甲醇 | 32.042 | 无色易挥发液体 | -97.8℃ | 64.7℃ |
无水乙醇 | 46.068 | 无色易流动液体 | -114.1℃ | 78.5℃ |
冰乙酸 | 60.05 | 无色刺激性液体 | 16.6℃ | 117.9℃ |
乙酸乙酯 | 88.105 | 无色透明液体 | -83.6℃ | 77.15℃ |
正己烷 | 86.175 | 无色易挥发液体 | -95.3℃ | 68.95℃ |
环己烷 | 84.160 | 无色刺激味液体 | 6.5℃ | 80.7℃ |
甲基环己烷 | 98.186 | 无色透明液体 | -126.3℃ | 101℃ |
碳酸二甲酯 | 90.078 | 无色透明液体 | 0.5℃ | 90.6℃ |
碳酸二乙酯 | 118.131 | 无色透明液体 | -43℃ | 126.8℃ |
乙腈 | 41.052 | 无色液体 | -44.9℃ | 81.6℃ |
二氯甲烷 | 84.933 | 无色易挥发液体 | -96.7℃ | 39.8℃ |
硫酸氢三苯吡喃 | 406.437 | 亮黄色粉末 | 226~228℃ | |
氟硼酸三苯吡喃 | 396.17 | 亮黄色粉末 | 255~257℃ | |
高氯酸三苯吡喃 | 408.82 | 亮黄色粉末 | 266~268℃ | |
氟磷酸三苯吡喃 | 454.352 | 亮黄色粉末 | | |
甲磺酸三苯吡喃 | 404.48 | 亮黄色粉末 | | |
对甲苯磺酸三苯吡喃 | 480.58 | 亮黄色粉末 | 222 °C | |
三氟甲磺酸三苯吡喃 | 458.45 | 亮黄色粉末 | 248°C | |
苯乙酮密度1.028 g/mL,摩尔体积116.9mL/mol;苯甲醛密度1.0415 g/mL,摩尔体积101.89mL/mol
49.5% HBF4密度为1.38 g/mL,浓度约为7.78mol/L;40% HBF4密度为1.32 g/mL,浓度约为6mol/L
70.15% HClO4密度为1.675 g/mL,浓度约为11.69mol/L;20℃下
60%HPF6密度为1.651 g/mL,浓度约为6.786mol/L;25℃下
98.3%硫酸密度为1.8304g/mL,浓度为18.345mol/L
无水甲磺酸CH3SO3H密度为1.481g/mL,浓度为15.41mol/L
建议用浓度密度温度对照表自行计算,计算公式为ρw=cM;ρ为溶液密度,w是质量分数,c是物质的量浓度,M是摩尔质量;其中未知量是c,其它均为已知量,因此c=ρw/M
实际操作时要求过量,无论是作为反应物的强酸还是作为沉淀剂的强酸
常见物质的理化性质包括密度、溶解度、热力学数据等可以查看如下网站:(以高氯酸为例)
XXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXX
水合强酸的水合数计算公式:其中n为水合数,无量纲;w为强酸质量分数,无量纲;Ma为酸的摩尔质量(化学式量),Mw为水的摩尔质量。
$$\displaystyle n=\frac{M_a}{M_w}\cdot\frac{1-w}{w}$$
例如55%氟硼酸水溶液,相当于HBF4·4H2O
水合强酸的含水量计算公式:$\displaystyle\frac{1-w}{M_w}$,单位是mol/g,如果反应需要用酸酐严格除水,可以用这个公式估算至少需要用多少物质的量的酸酐除水。(这还仅仅是强酸溶液本身含水,还不包括反应生成的水)
四、实验操作方法
1、准备工作
反应所需容器(锥形瓶、烧杯、量筒)、冷凝管、布氏漏斗、抽滤瓶及表面皿应尽可能严格干燥,因为水对反应不利。容器干燥方法为将容器用水洗干净后,用95%乙醇少量多次清洗洗去水,用无水乙醇少量多次洗去余下的少量水,每次清洗时将液体用很大的加速度甩干,可以用吸水纸吸取,小心操作,避免摔碎,然后晒干或者烘箱烘干或红外灯烤干(用于量取体积的容器不宜高温烘干或高温暴晒,以免热胀冷缩影响体积准确度,自然晾干即可)。容器干燥后自然冷却即可,也可以放在装有酸性干燥剂如P2O5干燥器中冷却,但是不可在寒冷潮湿的环境中冷却,不可骤然冷却。
反应应尽可能使用高浓度的硫酸,但是不适合用发烟硫酸,否则可能造成反应物被磺化等等。如果硫酸难以获取,可以购买无水甲磺酸,可以适当延长反应时间。
2、称量、量取及投料
称取32.84g自制的1,3,5-三苯基-1,5-戊二酮(0.1mol),20.83g苯亚甲基苯乙酮(查耳酮)(0.1mol),适当研细,通过加料漏斗加入250mL圆底烧瓶或锥形瓶,向瓶中小心加入磁力搅拌子;量取30mL冰乙酸(或其它溶剂),将其加入上述反应瓶中,并利用它将粘在加料漏斗和瓶上的原料冲洗入瓶。振摇使溶液混合均匀,将反应容器置于磁力搅拌电热套上,启动搅拌,调节合适转速,使得三者充分混合。
佩戴好隔热手套,量取12mL 98%硫酸(22g,0.22mol),或15mL无水甲磺酸(22.2g,0.23mol),持续剧烈搅拌下,用胶头滴管或塑料滴管,将其小心缓慢地加入上述锥形瓶/圆底烧瓶中;量取5mL冰乙酸,(可以用干燥的胶头滴管)将粘附在漏斗壁和锥形瓶壁上的无水强酸冲入锥形瓶中。(滴加强酸后,溶液应立即出现血红色)
量取强酸的量筒应于量取有机溶剂的量筒分开。
3、加热反应
搭建并固定回流装置,用塑料夹将锥形瓶和冷凝管夹紧(可以省略),确保接口不漏气,打开加热装置,先把火力调最大,迅速升温至回流温度,打开计时器,然后降低加热功率,控制火力刚好维持回流2~3h,若使用的强酸浓度较低,可以适当延长回流时间。时间从开始明显沸腾的时间开始计算,并记录开始回流的时间。你可以自行测试回流多长时间合适,例如1.5h,2h,3h,4h,看看产率有什么变化,摸索反应所需时间。
到时间后关闭加热功能,不关闭搅拌功能,让装置自然冷却。
4、沉淀、分离产物
反应体系冷至室温后,关闭搅拌,拆卸回流装置。在玻璃棒引流下,将反应体系转移至500mL大烧杯中,可以用冰水浴适当冷却。
若要制备硫酸氢盐、甲磺酸盐,直接向上述溶液中加入过量乙酸乙酯/丙酮/乙醚/DCM沉淀即可,如果沉淀难以析出,则用玻璃棒激烈搅拌,然后冰水浴冷却促进析出。抽滤时用乙酸乙酯/丙酮/乙醚/DCM洗涤。
若要制备氟硼酸盐、氟磷酸盐,则激烈搅拌下,向上述溶液中加入等体积或更多的40%氟硼酸或50%氟硼酸或60%六氟磷酸,如果迟迟无法沉淀或结晶,则玻璃棒持续搅拌5min,并摩擦杯壁。
量取不同种类强酸的量筒可以共用,但是如果该量筒量取过含氟物质(HBF4,HPF6等,尤其是HPF6),则使用后必须立即用去离子水少量多次清洗,清洗6次一般就够了。或者直接用聚丙烯(PP)塑料量筒。
若要制备危险的高氯酸盐,则首先需要观察使用的高氯酸是不是有变色发黄发橙发红(混有ClO2)、发烟、混有有机物的情况;这些情况下的变质高氯酸,使用时有较大的爆炸风险,坚决不可使用。其次是使用前需要将高氯酸和反应液尽量冷却,例如将高氯酸冷却至-15℃;混合时,应将高氯酸极为缓慢地转移到反应溶液中。
只要不涉及强氧化性、爆炸性的阴离子,就不用太在意温度和混合速度的问题。
5、纯化产物
剧烈搅拌,用玻璃棒捣碎所得沉淀后,用足够大的漏斗抽滤。转移产物时要用玻璃棒引流避免漏到外面。抽滤时要不停地用玻璃棒和空心塞挤压产物,一方面是促进包夹的溶剂的释放,保证抽滤能抽干净;另一方面也压缩了固体体积,使得抽滤漏斗(布氏漏斗或砂芯漏斗)可以容纳更多产物和溶液。
如果沉淀剂是水溶性强酸,则抽干后用水少量多次洗涤。如果沉淀剂是有机溶剂(如乙酸乙酯、丙酮、乙醚等),则用冰冷的上述有机溶剂少量多次洗涤。
所得沉淀通常还不能直接保存,还需要打浆或重结晶进一步纯化:
重结晶的方法是将产物加入4倍体积的水,并用酸根阴离子对应的强酸酸化(易解离出HF、F-,腐蚀玻璃的还是算了),煮沸溶解,撤去热源直至溶剂温度低于沸点,加入活性炭吸附非极性、弱极性有机物杂质;然后煮沸,趁热过滤,然后缓慢冷却结晶;如果有产物在不够热的漏斗上析出了,则用冷却析晶后的母液重新煮沸把这些固体溶解冲掉。冷至室温后,冰水浴冷却使产物充分析出,抽滤洗涤干燥。
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文献名称:ET ( 30) 染料 —2, 4, 6 -三苯基 -N -( 2, 6 -二苯基酚①氧负离子) -吡啶鎓盐的合成
E_T(30)染料—2%2c4%2c6-三苯基-N-(2%2c6-二苯基酚氧负离子)-吡啶鎓盐的合成.pdf136.32KBPDF3次下载预览
也可以直接用冰乙酸重结晶
如果觉得热溶剂法重结晶麻烦又危险,则可以用热DCM/己烷(或环己烷、石油醚)混合物、热正己烷(或环己烷、石油醚)等不良溶剂打浆,打浆时要充分破碎固体,使固体与溶剂充分接触。如果用敞口容器打浆,记得盖表面皿,不要用电炉这种容易引发火灾的加热器,用磁力搅拌器的加热功能就够了。打浆结束后,冷却至25℃就可以抽滤了。
由于溶液见光分解生成血红色物质的性质,建议使用不良溶剂,抽滤时尽可能抽得越干越好,并且建议在昏暗环境下操作,使用的灯不要包括太多的白光、蓝光、紫外线。
也可能血红色物质不是光照产生的,而是制备过程中查耳酮二聚歧化产生的2,4,6-三苯基-3-苄基吡喃盐,详情请看前文杂质分析,或者看:苯亚甲基苯乙酮(查耳酮)的制备的文末。
三芳基吡喃盐的光谱性质可以查看文献:
Versatile Synthetic Methods for Photoluminescent Pyrylium Tosylates
Versatile Synthetic Methods for Photoluminescent Pyrylium Tosylat.pdf1.62MBPDF7次下载预览
纯化后的产物应是亮黄色粉末(如果纯度更高则是荧光黄色粉末),不应该有红色、粘稠甚至恶臭物质,不应该有严重的结块和黏连,如果仍有,则请重复上述打浆操作。
不要用良溶剂处理产物,溶液浓度高会导致体系粘度大,很难抽滤。
6、产物干燥、称重、密封保存
将装有物的表面皿或培养皿放在红外灯下烘干,并不时用药勺和空心塞将产物滤饼翻面、破碎、压扁、碾细,确保产物都能接触到干热的空气;但在反应物和滤纸尚未完全干燥时,不要接触滤纸,以免产物混有滤纸纤维。滤纸和产物完全干燥后,可以尝试将滤纸和产物分离。烘干过程应严格避光,用烘箱也是可以的。
如果产物含有可以解离出HF或F-的阴离子,可以用面积很大的纸质餐盘代替玻璃器皿干燥产物;纸质餐盘上可以垫上保鲜膜与产物隔开,也方便分离收集产物。同理,表面皿或者培养皿面积不够大时,也可以这样操作。
在干燥过程中,可将小自封袋(如果自封袋过小,可用多个)上贴上标签,记录产物名称、制备时间、并留下空白来记录产量;然后将铝箔大自封袋也这样操作。自封袋可以用西林瓶或者其它密封玻璃瓶代替。玻璃瓶最好是棕色避光的。
干燥完后,将产物放在称量纸上称重,并在实验报告下方表格记录产量,并把产量记录在标签上,然后将产物小心转移至对应自封袋中(注意不要装错),完全转移避免洒落,然后严格密封小自封袋。将小自封袋装在严格避光的铝箔大自封袋中,或者直接铝箔锡纸包裹。
根据反应物用量和产量数据,利用本实验报告给出的公式,计算产率,整理数据,填在下方表格中,思考产率高或低的原因,总结经验教训。
五、实验现象记录
操作步骤 | 实验现象(若空间不够可扩展表格或记在纸张背面) |
|---|
1.提前将反应容器洗净烘干(量具不要加热),反应物粉碎 |
|
2.称取32.84g自制1,3,5-三苯基-1,5-戊二酮(0.1mol),20.83g苯亚甲基苯乙酮(查耳酮)(0.1mol),通过加料漏斗加入250mL圆底烧瓶或锥形瓶,加磁子,量取30mL冰乙酸,加入其中,搅匀。 戴手套,量取12mL 98%硫酸(22g,0.22mol),或15mL无水甲磺酸(22.2g,0.23mol),剧烈搅拌下用滴管小心缓慢地加入反应容器;量取5mL冰乙酸,将粘附在漏斗壁和瓶壁上的强酸冲入锥形瓶。 | 滴加强酸后,溶液应立即出现血红色 |
3.搭建并固定回流装置,打开加热,迅速升温至回流温度,启动计时,降低加热功率,回流2~3h。或自行摸索反应所需时间。关闭加热,保持搅拌,让装置自然冷却。 | 溶液应该越来越红,颜色越来越深 |
4.冷至室温,停搅拌,拆回流装置。玻璃棒引流下,将反应体系转移至500mL大烧杯,冰水浴适当冷却。 制备HSO4-、CH3SO3-的盐时,直接加入过量EA/Et2O/Me2CO/DCM,剧烈搅拌促进沉淀析出,抽滤,用相应溶剂洗涤。 制备BF4-、PF6-的盐时,加入等体积的HBF4/HPF6浓溶液,剧烈搅拌,摩擦杯壁,促进沉淀析出,抽滤,用水/甲醇洗涤,热DCM/PE打浆。 制备ClO4-的盐时,应仔细检查高氯酸有无变色/发烟/混有有机物的现象,并冷却高氯酸,缓慢将高氯酸与反应液混合,抽滤,用水或甲醇洗涤,洗完后热DCM/PE打浆。 每次抽滤应用空心塞挤压产物,抽得越干越好。 |
|
5.将沉淀转移至500mL大烧杯,粉碎沉淀,用DCM和己烷混合液打浆除去有机杂质,抽滤洗涤干燥。直到产物为亮黄色,没有橙红色,没有苯乙酮异味,也没有粘稠物,粉末为流动性较好,不结块不黏连的亮黄色粉末。 或者用热水重结晶,煮沸溶解,稍冷加入活性炭吸附黏性有机物杂质,重新煮沸热过滤,滤液缓慢冷却结晶,抽滤洗涤干燥。 操作3、4、5建议避光进行,比如用铝箔包裹反应器。 |
|
6.将产物放在面积很大的纸餐盘上,可以垫保鲜膜,用红外灯干燥,应极力避免可见光和紫外线。或者直接烘箱干燥,此时不能垫保鲜膜。 装入小自封袋或者棕色玻璃瓶中。贴标签,记录名称、时间、产量。然后装入铝箔大自封袋中,或者锡纸包裹避光。外面再贴一层标签。 计算产率、整理数据、填写报告、总结经验教训。 |
|
六、实验数据记录与产率计算
1、数据记录与产率计算表格
1,3,5-三苯基-1,5-戊二酮用量/g | 苯亚甲基苯乙酮用量/g |
|
|
2,4,6-三苯基吡喃盐产量/g | 2,4,6-三苯基吡喃盐产率/% |
|
|
2、参考公式和数据:
化学式量数据请看下表:(单位g/mol,量纲为质量/物质的量)
或者自行用Chemdraw、Kingdraw等画图,选择,计算
1,3,5-三苯基-1,5-戊二酮 | 328.41 |
苯亚甲基苯乙酮 | 208.26 |
2,4,6-三苯基吡喃硫酸氢盐 | 406.437 |
2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐 | 396.17 |
2,4,6-三苯基吡喃高氯酸盐 | 408.82 |
2,4,6-三苯基吡喃氟磷酸盐 | 454.352 |
2,4,6-三苯基吡喃甲磺酸盐 | 404.48 |
2,4,6-三苯基吡喃对甲苯磺酸盐 | 480.58 |
2,4,6-三苯基吡喃三氟甲磺酸盐 | 458.45 |
最后一步产率计算公式:(其中PS表示Pyrylium Salt,吡喃盐;TPPD指的是1,3,5-Triphenylpentane-1,5-dione)
$\begin{array}{l}
{\omega _{{\rm{PS}}}}\left( {\rm{\% }} \right){\rm{ = }}\frac{{{m_{{\rm{PS}}}}{M_{{\rm{TPPD}}}}}}{{{m_{{\rm{TPPD}}}}{M_{{\rm{PS}}}}}} \times 100\% \\
= \frac{{328.41g{\rm{/}}mol \times {m_{{\rm{PS}}}}}}{{{M_{{\rm{PS}}}} \times {m_{{\rm{TPPD}}}}}} \times 100\%
\end{array}$
以2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐为例,产率计算公式为:
$\begin{array}{l}
{\omega _{{{\rm{C}}_5}{{\rm{H}}_2}{\rm{P}}{{\rm{h}}_3}{\rm{OB}}{{\rm{F}}_4}}}\left( {\rm{\% }} \right){\rm{ = }}\frac{{{m_{{{\rm{C}}_5}{{\rm{H}}_2}{\rm{P}}{{\rm{h}}_3}{\rm{OB}}{{\rm{F}}_4}}}{M_{{\rm{TPPD}}}}}}{{{m_{{\rm{TPPD}}}}{M_{{{\rm{C}}_5}{{\rm{H}}_2}{\rm{P}}{{\rm{h}}_3}{\rm{OB}}{{\rm{F}}_4}}}}} \times 100\% \\
= \frac{{328.41g{\rm{/}}mol \times {m_{{{\rm{C}}_5}{{\rm{H}}_2}{\rm{P}}{{\rm{h}}_3}{\rm{OB}}{{\rm{F}}_4}}}}}{{396.17g{\rm{/}}mol \times {m_{{\rm{TPPD}}}}}} \times 100\% \\
= 0.82896 \times \frac{{{m_{{{\rm{C}}_5}{{\rm{H}}_2}{\rm{P}}{{\rm{h}}_3}{\rm{OB}}{{\rm{F}}_4}}}}}{{{m_{{\rm{TPPD}}}}}} \times 100\% \\
\approx 0.829 \times \frac{{{m_{{{\rm{C}}_5}{{\rm{H}}_2}{\rm{P}}{{\rm{h}}_3}{\rm{OB}}{{\rm{F}}_4}}}}}{{{m_{{\rm{TPPD}}}}}} \times 100\%
\end{array}$
七、实验注意事项与操作技巧
1、本实验报告需要在实验前打印好,并将全文内容仔细阅读,将细节理解清楚,明确操作顺序、做足准备后再操作。可根据自己实际需要调整试剂的用量,并将相关修改标注在本实验报告纸上。报告纸背面或空隙可用于记录实验现象等。
2、浓硫酸、甲磺酸、高氯酸和HBF4、HPF6有强腐蚀性,尤其浓硫酸具有脱水性;若不慎接触强酸,应立即用大量冷流水冲洗接触处,其中浓硫酸、甲磺酸应冲洗15min以上,然后用5%碳酸氢钠溶液涂抹伤口。
冰乙酸等刺激性有机酸接触皮肤和黏膜后,操作同上。
HBF4、HPF6等含氟强酸用水冲洗完后,应涂抹氢氧化镁/碱式碳酸镁/碳酸镁悬浊液,然后冲洗;或者其它可以处理HF接触的溶液,例如醋酸钙、葡萄糖酸钙、甘氨酸钙溶液等等。
3、 向反应体系加入强酸(浓硫酸、甲磺酸等)后,体系会立即变红,表明已经生成了少量产物,若体系变红不明显,或者变红过于缓慢,说明使用的强酸过稀,反应可能要进行很长时间。加热一段时间后,溶液很快变红,然后溶液颜色会越来越深;使用的强酸较稀或者反应温度较低时,应当适当延长反应时间以提高产率。当然最好的办法还是别用受潮的强酸。
4、反应温度不得低于80℃,否则反应过于缓慢;反应容器可以用铝箔包裹,大幅减少辐射散热,也大幅减少了产物被光照生成奇怪物质;控制回流速度为2~3s一滴为宜。所以建议用磁力搅拌电热套;普通的磁力搅拌器不容易顺利完成反应。
5、理论上讲,产物会水解,因此操作中应严格无水;但由于吡喃盐的吡喃环本身具有芳香性,再加上苯环的巨大位阻,使得它水解缓慢,尤其是在常温或者低温下。因此,在冷却后和分离出产物之前,操作时不必对水过于敏感谨慎;强酸也可以抑制它的水解。产物在强酸性条件下对弱亲核试剂如醇类也不敏感。
6、吡喃正离子属于极度缺电子芳环,具有很强的亲电活性,对强亲核试剂极为敏感,如强碱、氨、胺类、硫化氢、硫醇、磷化氢等等。吡喃盐在强酸性水溶液中水解较为缓慢,随着pH升高,水解速率和热力学趋势急剧增大。应严格避免产物与强亲核试剂、强碱、碱性溶液接触,否则产物结构会被破坏。
7、 产物或杂质有时会粘在玻璃仪器上难以清洗,因此我们在实验过程中可适当使用一次性塑料仪器代替玻璃仪器,避免清洗费时费力。若有产物及其它粘稠有机物难以清洗,可以考虑用少量热乙酸乙酯或热碳酸二乙酯清洗溶解。产物还可用NaOH的乙醇溶液清洗,但是效果很不好。洗除三苯基吡喃氟硼酸盐产物最推荐的溶剂是乙腈;洗除焦油和粘稠杂质、含苯环的杂质等最推荐的溶剂是二氯甲烷DCM。
8、本实验的特点是反应物、副产物较为粘稠,且易于粘附在烧杯上,难以清洗。因此本实验中的很多步骤,使用的烧杯可以用一次性PP塑料杯代替。一次性塑料杯重心不稳,使用时应非常小心,避免将其碰倒。使用一次性PP塑料杯的好处是它还可以粘附一部分焦油状物质,避免其污染产物。(当然如果按实验报告操作,理论上没啥焦油或者粘稠物,此时可以忽略这一点)
9、本实验中的碳酸酯溶剂,若难以买到或价格过高,可以使用无水冰醋酸代替。使用冰醋酸时应注意通风,冰醋酸应在尽可能低的温度下加入,拆卸回流装置前应充分冷却至低温,避免自己的鼻腔对准冰醋酸瓶口正上方;以上操作可以减少冰醋酸挥发带来的刺激性。
10、建议用一次性PP塑料杯代替量筒量取液体(称取固体同理)。量取方法是用保鲜膜覆盖电子天平表面,放上(贴好标签的)一次性塑料杯,清零,向塑料杯中倒入液体,并记录倒入液体的质量。量取不同种类的液体的塑料杯不能混用;否则将过量液体倒回原容器时,容易造成交叉污染。(氟硼酸可能侵蚀玻璃仪器,也建议用塑料杯)
11、量取HBF4、HPF6的量筒,使用后应及时用水清洗,以防长时间放置腐蚀量筒。为避免迸溅污染试剂瓶和量筒,不要在没有引流的情况下,直接将试剂倒入反应容器中。例如氟硼酸、六氟磷酸可以先倒进一次性塑料杯,再倒入反应器中。
12、若要制备危险的高氯酸盐,则首先需要观察使用的HClO4是不是有变色发黄发橙发红(混有ClO2)、发烟、混有有机物的情况;这些情况下的变质HClO4,使用时有较大的爆炸风险,坚决不可使用。其次是使用前需要将高氯酸和反应液尽量冷却,例如将高氯酸冷却至-15℃;混合时,应将HClO4极为缓慢地转移到反应溶液中。不涉及强氧化性酸的情况下,请自行忽略这一条。
13、每次抽滤和洗涤都应尽可能彻底除尽母液、残余液体;否则,在干燥过程中,母液中残余的有害成分(比如有机溶剂在光照下)会将产物破坏为橙红色,同时这些有害成分还会侵蚀表面皿。若产物已经被破坏为橙红色,建议用乙酸乙酯/环己烷等溶剂打浆。正常条件下高纯产物应为亮黄色粉末。
14、向足够大的漏斗转移产物时,要用玻璃棒引流,避免漏到外面。抽滤时要不停地用玻璃棒和空心塞挤压产物,一方面是促进包夹的溶剂的释放,保证抽滤能抽干净;另一方面也压缩了固体体积,使得抽滤漏斗(布氏漏斗或砂芯漏斗)可以容纳更多产物和溶液。
15、本实验抽滤时,用普通布氏漏斗抽滤,禁止使用砂芯漏斗抽滤,否则可能会造成黏性物质堵塞损毁砂芯漏斗(事后可用热DCM清洗抢救);以及应小心含氟化合物腐蚀玻璃。
16、产物是光催化剂,含有溶剂的产物会见光分解,生成血红色物质,疑似是激发态+2.02V的电极电势太高,从溶剂中夺取电子,生成吡喃盐正离子和吡喃自由基的电荷转移复合物,导致吸收光谱红移。实验证据有:
①昏暗黄光灯下产生血红色物质速率慢于白光灯下
②血红色物质总是在固体边缘而非中心产生
③有溶剂比没溶剂产生血红色物质更快
④良溶剂比不良溶剂产生血红色物质更快;尤其乙醇比较快
⑤血红色物质吸收光谱比亮黄色(溶液为橙色)的吡喃盐要红移
烘干、保存时应该严格避光,必要时可用铝箔包裹自封袋,或者棕色玻璃西林瓶。
也可能血红色物质不是光照产生的,而是制备过程中查耳酮二聚歧化产生的2,4,6-三苯基-3-苄基吡喃盐,详情请看前文杂质分析,或者看:苯亚甲基苯乙酮(查耳酮)的制备的文末。
17、不要用良溶剂处理产物,溶液浓度高会导致体系粘度大,很难抽滤。而且吸光度大,见光生成的血红色物质也多。应小心混合溶剂一般比纯溶剂粘度大。
18、不要用二氯乙烷DCE重结晶2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐,生成的晶体会包夹溶剂或者把溶剂DCE结晶进去。核磁共振波谱图中会显示出来,请看后文内容。
19、不要使用碱性溶剂和对酸敏感的溶剂(例如叔丁醇、MTBE)处理产物;如果要用MTBE,需要在质子酸、裸露的硬路易斯酸除干净后使用。
20、纯化2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐产物的最佳方法,是用丙酮重结晶,重结晶产物是荧光黄色,文章第八部分会展示图片。(丙酮沸点较低,重结晶混合液冷却到室温后可以冰浴进一步冷却)
21、产物2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐有一定毒性,小鼠静脉注射LD50=56mg/kg,不要误服。
22、含有冰乙酸的溶液打浆、抽滤时气味较大,刺激性较强;操作时应注意通风和保护眼睛、黏膜。抽滤时抽出的酸性蒸汽可以导入NaHCO3溶液中,同时也可以提前准备NaHCO3溶液,以防冰乙酸取用时弄到皮肤和黏膜上。
23、一定要避免皮肤直接接触查耳酮,可能导致皮肤过敏,皮肤火辣辣地疼!
24、乙腈、DMSO等极性溶剂可能破坏产物,本人曾观察到过,三苯基吡喃盐的极稀乙腈溶液久置或光照褪色,原因不明,不排除与乙腈像硝基甲烷与吡喃盐那样缩合的可能性。
25、三苯甲基正离子会与体系中乙醚、THF等负氢供体反应,彻底还原为三苯甲烷,丧失氧化性
因此三苯甲醇不推荐与三氟化硼·乙醚、三氟化硼·THF等搭配使用(作为脱氢芳构化试剂)
原理示意图请看上一篇文章的杂质分析部分:https://www.kechuang.org/t/91591
实例请看Orgsyn:XXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXX
但是你可以用市售三氟化硼·乙酸(1:2络合物),三氟化硼·乙腈(1:1络合物)
八、实验记录照片和视频(制备实验)
实验记录中使用的合成原料并非实验报告中推荐的方法,而是其它方法,例如苯甲醛苯乙酮硫酸乙酸回流;或者三苯基戊二酮硫酸乙酸回流(不加查耳酮)
2,4,6-三苯基吡喃盐的制备实验操作,机理讲解和杂质分析——原理讲解部分
1、我本人做的:三苯基戊二酮,硫酸和乙酸直接回流:
①投料与回流反应
VID20220129124330.mp4 点击下载
VID20220129130123.mp4 点击下载
VID20220129130556.mp4 点击下载
②加入40%氟硼酸沉淀
VID20220129205240.mp4 点击下载
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可见用乙醇重结晶效果不好,得到的产物不是松散的亮黄色粉末
2、b站up主XXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXX的做法:苯甲醛、苯乙酮、硫酸在DCE中回流。感谢他提供的图片:
三苯基吡喃氟硼酸盐.mp4 点击下载
(1)最初分离的产物也是黏成一团的shit:
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但是这并不妨碍我们从这坨shit中提取出漂亮的松散的亮黄色粉末状产物,只需要用热乙酸乙酯打浆即可:
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如果使用一倍体积的热乙腈溶解,十倍体积左右的冷甲叔醚(MTBE)打浆,过滤后,甲叔醚(MTBE)洗涤,大约80度真空干燥:
MTBE打浆.mp4 点击下载
(2)如果用乙酸重结晶:
缺点:极度味大
以及,溶剂体积不要加太少,虽然高温下吡喃盐在乙酸中溶解度非常高,但是浓溶液抽滤时会非常黏糊,热过滤除去不溶物时,可能在过滤装置中析出;并且,吡喃盐低温下在乙酸中溶解度不大,不需要太担心溶解损失。
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滤液的荧光:
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(3)如果用丙酮重结晶,应该能得到荧光黄色:
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不要太关心产物性状,应重点关注收率和纯度
3、纯化2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐产物的最佳方法,是用丙酮重结晶,重结晶产物是荧光黄色,
如果你觉得丙酮重结晶收率低,可以用丙酮/己烷混合液重结晶
感谢@H3PO49提供的图片:
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4、用1,2-二氯乙烷(简称二氯乙烷,DCE)重结晶的后果:
可以发现,真空干燥了8h以后,DCE在晶体中仍然大量存在(碳谱在45.57,氢在3.9)
可能是卤素原子和苯环π体系的卤键或者色散力等弱相互作用力导致的
感谢@H3PO49提供的谱图:
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4、本人测试结果:
将含有粘稠物、血红色杂质、焦油气味的很脏的产物,放在一次性PP塑料杯中,DCM打浆,用普通漏斗,重力过滤,同时打碎沉淀。
此时滤纸相当于发挥了纸层析除杂的作用了,有大量有色杂质都出现在了滤纸边缘,包括血红色杂质和墨绿色杂质。
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然后再用石油醚(30~60℃沸点,当然你用60~90℃的也可以)、环己烷打浆,破碎固体,此时固体可以自动变得非常细碎。
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可以发现吡喃盐在DCM的溶解度明显大于在非极性溶剂(石油醚、环己烷)中的溶解度,以至于滤液中DCM和环己烷分层,并析出黄晶雨沉淀。
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分3层原因是我还加了丙酮。
产物也可以比较细碎(并且易于破碎):
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DCM滤液挥发后残留下的都是有色和有焦油异味的杂质。
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5、感谢@苯宝宝不相信XXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXX 提供的实验素材
乙酸乙酯热打浆1h的结果:
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它的浓乙腈溶液荧光和固体荧光颜色类似,稀乙腈溶液的荧光是蓝色的。
硫酸和三苯基戊二酮加热,然后加DCM析出硫酸氢盐,用乙醇给硫酸氢盐重结晶可以得到反光的晶体。
九、性质检验实验的现象记录
实验视频链接:XXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXX
2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐的性质.mp4 点击下载
1、荧光
看看文献里的图(吸收、激发、发射光谱也在文献中),文献名:
Versatile Synthetic Methods for Photoluminescent Pyrylium Tosylates
Versatile Synthetic Methods for Photoluminescent Pyrylium Tosylat.pdf1.62MBPDF7次下载预览
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看看我用2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐的二氯甲烷DCM溶液实拍的图:(感谢@2SC1970提供的实验条件)溶液一定要极稀,高浓度下很容易导致荧光淬灭
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![荧光.jpg]()
![荧光2.jpg]()
![荧光3.jpg]()
2、与高HOMO的阴离子(碘离子,硫氰酸根等,这里使用的是碘化钾乙醇水溶液)形成电荷转移复合物,吸收光谱红移(荧光应该也被淬灭了)
原理讲解视频:XXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXXX(详见文章第九部分开头视频)
理论上这种电荷转移复合物有负溶致变色效应,溶剂极性越大,阴阳离子相互作用越弱,吸收光谱越蓝移:
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不可思议的“溶致变色”物质,加入不同溶剂后,出现了绚丽的彩虹!你知道这现象背后的原理.mp4 点击下载
或者看:2,4,6-三苯基吡喃盐的制备实验操作,机理讲解和杂质分析——原理讲解部分的五-3-(1)-②部分
VID_20220201211412.mp4 点击下载
气泡是加热煮沸导致的。中间是KI水溶液,两边是2,4,6-三苯基吡喃氟硼酸盐乙醇溶液。
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白光下吡喃盐溶液偏绿,是因为有青蓝色荧光干扰。
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