顺便一提,我也进行了钛基二氧化锰电极的制作和测试,在电解饱和KCl溶液的测试中即便在较高电压下也只能达到60mA/cm2的电流密度,目前看来实用价值不大,二氧化钌电极依然是首选。
高氯酸盐作为一类性能优异的氧化剂,因获取途径受限,难以在业余爱好者群体中广泛应用。热歧化法具有高能耗和低产率的缺点,而电解法则需依赖特制电极。本文详细介绍了一种二氧化铅阳极的制备工艺,特别适用于电解法制备高氯酸盐。
安全声明:本制备过程涉及可溶性铅化合物和氟化物,操作应在通风橱内进行,操作者需佩戴防护手套,所有产生的废液须妥善收集并按化学废物处理规范处置。
钛基体的活化:
先用洗洁精清洗钛网以去除表面油污,随后在60°C的10%草酸溶液中进行腐蚀,直至表面呈银灰色且无可见氧化层(大约4h);可加入少量NaF以显著提高腐蚀速率。
腐蚀完后用清水洗净,烘干。
氧化锡锑中间层的制备:
为避免二氧化铅直接与钛网接触导致基体氧化,需引入氧化锡锑中间层。市售氧化锡锑粉末质量参差不齐,故此处采用自制方法。
首先配制涂覆液:称取3.2 g SbCl3、15 g SnCl4·5H2O,加入5 mL浓盐酸和30 mL正丁醇混合均匀(可略微加热以促进溶解)。
将涂覆液用油漆刷均匀涂覆于钛网表面,随后以热风枪于300°C烘干,重复此步骤8次后,将钛网置于马弗炉中于650°C烧结2小时。(或使用丁烷喷枪替代,但控温难度较大)
镀上氧化锡锑的钛网,可见淡蓝色的氧化锡锑层。刚清洗完没完全烘干,表面有少量水痕。
这两片烧结温度不够,表面还有残留的白色粉末。
由于PbO2较脆,建议在电镀之前就进行打孔,打磨等操作。
α-PbO2电镀:
配制电镀液:取11.16g PbO,70g NaOH,加水配置为500mL溶液。
选用钛作为阴极(亦可使用铜,但不推荐不锈钢,因铬杂质可能降低电流效率)。在40°C的恒温条件下,以10 mA/cm2的电流密度进行电镀,持续时间为1小时。(记得翻面,不然镀不均匀)
若要连续电镀多片电极,则应及时补充PbO以维持溶液浓度不变。
及时把阴极形成的铅枝晶刮下来,防止短路。
清洗烘干完的α-PbO2,表面较粗糙,呈棕黑色。
β-PbO₂电镀:
配置电镀液:0.5 mol/L Pb(NO3)2(也可用PbO和HNO3代替)、0.1 mol/L HNO3、4 mmol/L Bi(NO3)3、2 mmol/L NaF、5 g/L壳聚糖。
以钛作为阴极,在20°C的恒温条件下,采用10 mA/cm2的电流密度进行电镀,持续时间为1小时。
注意这两种电镀液均不可久置,应当现配现用。
电镀完的β-PbO2层表面相当光滑致密。
这一片电极电镀时间过长,表面留下了许多气泡。
用一台廉价光学显微镜观察电极表面,可见球形的β-PbO2晶体。
压力测试:电解饱和NaClO3溶液,阴极为钛,10V电压下电解1h,温度稳定在80°C,电极表面有少量剥落,电解液略微变黄,但仍保持清澈。
亚甲基蓝测试可见高氯酸盐浓度明显增加。
用PVC管做了个电解槽,总阳极面积约100cm2。一次可处理约1kg NaClO3,第一次测试为节约原料我只加了约500g。
电解液中添加约2g/L (NH4)2S2O8作为添加剂,并滴入几滴硫酸,以提高电流效率。为避免过渡金属离子的影响,我加入了少量EDTA,不知是否必要。
PVC清扫口的橡胶密封圈换成氟胶圈,电极和盖子的接缝处用799硅橡胶密封+环氧树脂胶固定,目前看来没有明显腐蚀。
冷却装置是必不可少的,不然温度能飙升到90°C以上,PVC直接软化塌陷(血的教训啊)
电流密度200mA/cm2,实际上还能更高。上图中的温度的冷却水温度,电解液温度约稳定在40°C左右。
电解两倍理论时间后停止电解(实际上过长的电解时间可能损坏电极,但为确保产率我选择延长电解时间)
电解槽底部有少量电极剥落形成的残渣。
加入足量焦亚硫酸钠中和多余氯酸盐,滤去不溶杂质后加入氯化钾溶液复分解。
抽滤,洗涤,烘干后得到成品,产率约90%,电流效率约50%。
用酸性靛蓝胭脂红检测不褪色,加入过量浓盐酸不变色,可认为几乎没有氯酸盐残留。
使用一次后的PbO2阳极,表面有少量剥落。
注意每次使用前都应当将阴极上沉积的杂质完全打磨干净。
使用后的阳极可以再次放入电镀液中加镀,以修复受损的镀层。
这个寒假一共做了七八片二氧化铅电极,前后电解约制备了2kg KClO4。
本实验初步验证了钛网基PbO2阳极的可行性,未来可能进一步优化电镀条件以提升电流密度。欢迎各位网友提出宝贵意见。
[修改于 2个月20天前 - 2025/02/27 17:44:17]
顺便一提,我也进行了钛基二氧化锰电极的制作和测试,在电解饱和KCl溶液的测试中即便在较高电压下也只能达到60mA/cm2的电流密度,目前看来实用价值不大,二氧化钌电极依然是首选。
β二氧化铅电极的白色小点是气泡吗?我想起之前我在用市售二氧化铅作为阳极的时候,阳极后面逐渐失效,结果钛阴极上好像镀上了一层这样类似的有白点的致密黑色物质
好像是两种不同结构的二氧化铅,机械性能和电催化性能不一样,不知道楼主是分层镀的,还是每个电极分别只镀了一层
调酸性一般好像是铂阳极,二氧化铅电极一般调成碱性,好像是因为在酸性条件下二氧化铅电极的寿命会大打折扣
关于二氧化锰电极楼主是电镀的还是热分解的?我在空气中热分解的二氧化锰电极电阻很大,无法使用,表面为红棕色,估计可能是在空气中有很大影响,形成了乱七八糟的氧化物
话说楼主的烧结步骤是在空气氛围下进行的嘛,我一直不大清楚不同电极涂层烧结所需的具体气氛
要是能测个电流效率看看就更好了
β二氧化铅电极的白色小点是气泡吗?我想起之前我在用市售二氧化铅作为阳极的时候,阳极后面逐渐失效,结果
那个失败品上的白色小点应该就是气泡,在显微镜下可以清晰地看到一个个圆形的坑。
两种PbO2是分层镀的,据说是α-PbO2附着力强,β-PbO2电催化性能好。我试过只用α-PbO2,电流效率极低(<50%),但似乎剥落较少。
酸碱性这个我确实没怎么研究,据说是弱酸性有利于反应。
我的MnO2电极是热分解的(热风枪加热分解硝酸锰+马弗炉烧结),有氧化锡锑中间层,据说热分解产生的MnO2比电镀的更牢固,氧化锡锑中间层在空气中烧结就行,但温度一定要够,不然附着不牢。
lz你的α-PbO2刚镀出来是什么质地的?是硬而脆的?还是用纸擦会留下痕迹的粉状?
挺好 前期过度层分解不完全造成的气泡,可以通过控制有氧温度 分解到了,然后再镀铅层 会改观很多
有必要说一下,这种使用环境下,可以直接用普通水泵抽出电解液并流经铝制散热排来进行循环冷却,而不用二次冷却
有必要说一下,这种使用环境下,可以直接用普通水泵抽出电解液并流经铝制散热排来进行循环冷却,而不用二次
我尝试过用隔膜泵将电解液抽出并流经铜制散热器冷却,冷却效果自然是相当好,然而在半天后,电解液被严重污染,阴极上甚至出现了蓝色的结晶。这还是在铜散热器接了阴极保护的情况下,用铝散热器想必只会更糟糕。目前看来把电解槽泡在冷却水里就是最简单最安全且相对有效的方法。
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